Il était le frère aîné de l' acteur Ricardo Montalbán . Bien que pas aussi célèbre que son frère cadet, il est remarquable d'avoir joué comme « El Exigente » dans une série de café publicités pour Savarin Café dans les années 1960 et 1970, et pour dépeindre deux personnages différents nommés « Vargas », la première fois le Jack Lemmon le film The Out-of-Towners (1970), puis de nouveau à Woody Allen de bananes (1971). Son plus célèbre film américain a été le drame de boxe Plus dure sera la chute (1956) dans lequel il a joué le gestionnaire sympathique d'un concurrent de poids.
Montalbán a également été un acteur et présentateur voix sur de renom; il était surtout connu comme officiel langue espagnole voix pour les cigarettes Marlboro dans le monde entier.
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