Après avoir suivi des cours classiques au Conservatoire, où il croise notamment Charles Boyer et Pierre Blanchar, Robert Arnoux débute en 1917 à L'Odéon où il reste cinq ans. Il y interprète Becque et Musset[précision nécessaire]. Puis il passe au boulevard : Les Hommes, Le Paquebot Tenacity de Charles Vildrac, Lucienne et le Boucher de Marcel Aymé, Les Invités du bon dieu d'Armand Salacrou, etc. Il se lance dans une carrière cinématographique. Ses débuts coïncident avec l’arrivée du parlant en France. Il tourne d’abord pour la firme allemande UFA (Tumultes en 1931, Le Congrès s’amuse) en 1932), puis pour la Paramount Pictures (La Perle, 1932).
Deux films (Mademoiselle ma mère en 1937 et Amédée en 1949) lui permettent de jouer la covedette masculine, mais il incarne rarement les premiers rôles. Arnoux apparaît malgré tout régulièrement dans de nombreux films à succès (le préfet dans Lettres d'amour en 1942, le profiteur du marché noir dans La Traversée de Paris en 1956 et un autre trafiquant dans Voici le temps des assassins en 1956) et donne la réplique à toute une génération de comédiens parmi lesquels Jean Gabin et Claude Brasseur.
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